Лекция 13. Ядерная геофизика
5.1 Физико-геологические основы гамма - и нейтронных методов
Радиоактивными называются такие элементы (нуклиды), ядра атомов которых
неустойчивы и способны с течением времени самопроизвольно превращаться в ядра атомов
других нуклидов с иными физическими и химическими свойствами.
Атомы всех химических элементов состоят из ядра и окружающих его электронных
оболочек. Ядро, в котором сосредоточено более 99,9% всей массы атома, состоит из
протонов и нейтронов. Число протонов, определяющих заряд ядра, равно порядковому
номеру Z элемента, а сумма протонов и нейтронов - массовому числу А. Элементы, атомы
которых имеют одинаковое число протонов Z и различные массовые числа А, называются
изотопами данного химического элемента.
Процесс превращения одного нуклида в другой возможен, когда изменяется
соотношение между числом протонов и нейтронов в ядре. Радиоактивные ядра способны
превращаться самопроизвольно (это явление получило название радиоактивности).
Искусственно изменить это соотношение можно бомбардировкой стабильных нуклидов
нейтронами, протонами, и другими частицами, которые проникают внутрь ядра и вызывают
в нем изменения.
В настоящее время известны следующие виды радиоактивных превращений: α-распад
с испусканием ядер гелия; β-распад с испусканием электронов и позитронов; захват ядром
электрона с одной из оболочек собственного атома (обычно К-оболочки); самопроизвольное
(спонтанное) деление некоторых тяжелых ядер на два близких по массе осколка. Последние
два вида превращений - редкое явление в природе.
Во многих случаях α- и β-частицы уносят всю энергию. Остаток ее испускается в виде
одного или нескольких γ-квантов.
Схема распада важных радиоактивных элементов в Земле показана в таблице 5.1.
Таблица 5.1
Элемент
Материнский
изотоп
%
естеств.
элемента
Механизм распада
Ряд распада (8α+6β)
Уран
238
U
Ряд распада (7α+4β)
U
1
Период
полураспада,
год
Pb
1,55125∙10-10
4,468·109
9,8485∙10-10
7,038·108
различные
207
Pb
0,720
Деление при облучении
нейтронами
Постоянная
распада, год-
206
99,274
Самопроизвольное
деление
235
Стаб.
дочерний
продукт
различные
Торий
232
Th
100
Ряд распада (6α+4β)
208
Pb
4,9475∙10-11
1,401·1010
Рубидий
87
Rb
27,85
β -распад
87
Sr
1,420∙10-11
4,880·1010
11%К-захват электронов
40
Ar
λк-0б581∙10-
Калий
40
К
10
0,1167
89% β - распад
Углерод
С
14
1,6∙10-10
β - распад
40
Ca
14
N
1,25·109
λR-4,962∙10
-10
1,20910-4
5,73·103
1
5.1.1 Радиоактивные превращения. Единицы радиоактивности
Превращение (или распад) любого радиоактивного нуклида происходит с течением
времени по показательному закону:
N=N0e-λt
(5.1)
где N0 - начальное число атомов; N - число атомов, сохранившихся спустя время t, еоснование натурального логарифма; λ - постоянная (константа) распада.
Постоянная распада характеризует вероятность радиоактивного превращения данного
нуклида за единицу времени и имеет размерность времени в минус первой степени (с -1, сут-1
год-1).
Скорость радиоактивного превращения определяется периодом полураспада Т1/2
(время, в течение которого распадается половина начального числа атомов радионуклида) и
средней продолжительностью жизни ядра атома τ. Эти три параметра связаны между собой
следующими соотношениями:
T1/2=ln2/λ=0.693/λ и τ=1/λ=1,443T1/2
(5.2)
Можно показать, что при t=5T1/2N=0.03N0, при t=7T1/2, N≈0.01 N0, при
t=10T1/2N≈0.01N0.
В радиометрии обычно имеют дело с цепочкой последовательно распадающихся
радионуклидов. Первоначальный нуклид называют материнским, а образующийся из него дочерним. Если из каждого распадающегося атома первоначального нуклида образуется
один атом последующего, то скорость образования атомов дочернего нуклида, dN2/dt=λ1N1λ2N2.
Здесь N1 и N2 - число атомов соответственно материнского и дочернего нуклидов; λ1 и
λ2-постоянные их распада.
Величина λ1N1 характеризует скорость распада материнского нуклида, которая равна
скорости образования дочернего элемента. Член λ2N2 - скорость распада дочернего нуклида.
Если материнский нуклид имеет очень большой период полураспада по сравнению с
дочерним, т.е. T/1/2>T//1/2 то можно положить N≈const. Тогда по мере увеличения промежутка
времени tN2 будет стремиться к предельному числу атомов, которое может образоваться из
материнского нуклида:
N 2 1 N1 / 2
(5.3)
Отсюда следует:
1 N1 2 N 2
(5.4)
Уравнение (5.4) представляет математическое выражение векового, или
радиоактивного, равновесия между долгоживущим материнским и дочерним нуклидами.
Из закона радиоактивного равновесия легко рассчитать количество любого
радионуклида, если известны постоянные распада или периоды полураспада материнского и
дочернего нуклидов. Так, в равновесии с 1г природного 238U находится 3,4-10-7 гRа.
Состояние равновесия между Ra и U в урановой руде характеризуют коэффициентом
радиоактивного равновесия Kрр, который рассчитывают по формуле:
Kpp=gRa/3.4*10-7gU
(5.5)
где gRa/3.4*10-7gU - концентрация Rа, выраженная в эквивалентных единицах
равновесного U; gU-концентрация U.
Если Kpp=1, руда равновесна; при Kpp<1 равновесие смещено в сторону U, а при
Kpp>1-в сторону Rа.
При работе с естественными и искусственными радионуклидами приходится
определять их количество, концентрацию, дозу и мощность дозы γ-излучения. Количество
долгоживущих радиоактивных нуклидов (U, Ra, Th) измеряют в единицах массы (кг,г,мг).
Единицей для измерения активности радионуклидов в системе СИ является беккерель (Бк),
2
т.е. такая активность любого радиоактивного нуклида, в котором за 1с распадается одно
атомное ядро. Внесистемная единица активности, используемая на практике, - кюри (Ки),
равная 3,7·1010Бк. Концентрация любого радионуклида в веществе выражается в беккерелях
на единицу массы или объема. А концентрация радона в воде или воздухе выражается в
Бк/дм3. Абсолютная единица ионизирующего излучения в СИ определяется отношением
суммарного заряда всех ионов, освобожденных фотонами, к массе воздуха и выражается в
Кл/кг. Внесистемная единица дозы-рентген (Р), т.е. доза γ-излучения, при поглощении
которой в 1см3 воздуха при нормальных температуре и давлении образуется 2,08·109 пар
ионов (1Р=2,58-10-4 Кл/кг). Доза излучения, получаемая в единицу времени, называется
мощностью дозы и выражается в А/кг (Р/ч, Р/с). Естественные уровни радиоактивности
выражаются в пА*/кг (мкР/ч=7,17-10-14 А/кг≈0,072пА/кг).
5.1.2 Естественные радиоактивные элементы и их семейства
К естественным радиоактивным элементам относятся преимущественно тяжелые
элементы, распадающиеся с испусканием α- и β-частиц. Большинство из них являются
изотопами элементов с порядковыми номерами от 81 (таллий) до 92 (уран). Эти элементы
образуют три радиоактивных семейства, которые по наименованию наиболее
долгоживущего среди них элемента получили название семейств урана, тория и актиноурана.
Родоначальниками каждого семейства являются материнские нуклиды, имеющие
большой период полураспада и за время существования Земли (около 5млрд.лет) частично
сохранившиеся. Такими нуклидами являются:
238
U(T1/2=4.5·109лет), 23290Th(1.39·1010 лет), 23592U(7.13·108лет)
92
(5.6)
В состав каждого семейства входят радиоактивные газы-эманации: радон (22286Rn),
торон (22086Tn) и актинон (21986An), имеющие различные периоды полураспада соответственно:
3,62сут, 54,5 и 3,92с. Конечными продуктами превращений в каждом семействе являются
стабильные изотопы свинца (20682Pb20882Pb 20782Pb), которые получили название радиогенного
свинца. Элементы ряда актиноурана в природе существуют только совместно с нуклидами
семейства урана и из-за сравнительно малого периода полураспада 235U на его долю
приходится около 0,7%.
В семействе урана имеется восемь элементов, распадающихся с испусканием αчастиц. При этом у образующихся элементов порядковый номер и массовое число
уменьшаются соответственно на две и четыре единицы; β-превращение не оказывает
влияния на величину массового числа, а порядковый номер уменьшается на единицу, βизлучатели распределены примерно поровну между нуклидами группы урана (UХ2) и
группы радия (RаВ, RаС, RаЕ).
Основная доля (около 95%) γ-излучения, сопровождающего β-превращение
элементов, приходится на нуклиды группы радия (RаВ, RаС) и лишь около 5% падает на
нуклиды группы урана (UХ2). Это имеет очень большое значение при проведении поисковоразведочных работ на уран.
В семействе тория имеется шесть α-излучателей и по четыре (β- и γ-излучателя.
Нуклид ТhС" обладает наиболее высокой энергией γ-квантов (2,62 МэВ) среди всех
природных γ-излучателей. Для характеристики β и γ-излучений семейства тория введено
понятие уранового эквивалента тория по β- и γ-излучению, который равен соответственно
0,2 и 0,42.
В природе известно около 200 радиоактивных изотопов стабильных элементов.
Продуктами превращения их ядер являются устойчивые нуклиды, поэтому их называют
одиночными радионуклидами. Из них наибольший интерес представляет изотоп 4019К,
составляющий 0,012% от общего количества изотопов калия и имеющий период
полураспада 1,4·109лет; 88% ядер 40К испытывают β-превращение, а 12% ядер захватывают
электроны с К-оболочки своего атома, испуская γ-кванты с энергией 1,46МэВ. Урановый
эквивалент калия по γ-излучению составляет ~1,2·10-4, и поэтому при полевых
3
исследованиях необходимо учитывать влияние γ-излучения калия на результаты измерений.
Концентрация радиоактивных элементов в земной коре невелика: 2,5·10-4% U, 1,3-103
% Тh и 2,5%К. В небольших количествах они имеются в живых организмах. Так, в
организме человека находится около 2·10-5гр U, 10-10 гр Rа и около 140гр К.
5.1.3 Радиоактивность горных пород и подземных вод
Первичным источником радиоактивных элементов в земной коре являются горные
породы магматического происхождения. В них концентрация радиоактивных элементов
находится в прямой зависимости от концентрации SiO2 и в связи с этим закономерно
убывает от кислых пород к ультраосновным (табл.5.2).
Таблица 5.2-Концентрация U, Ra, Th, K, Si в магматических горных породах (по А.П.
Виноградову)
Основность пород
CU·104 CRa·104 CTh·104 CK·104
CSi·104
CTh/CU·104
Кислые
3,5
1,20
18
3,34
32,3
5,1
Средние
1,8
0,60
7
2,31
26,0
3,9
Основные
0,5
0,27
3
0,88
24,0
3,7
Ультраосновные
0,003
0,01
0,005
0,03
19,0
1,7
В таблице 5.2 даны дифференцированные по типам пород концентрации, в которых
допущено значительное усреднение. Для различных разновидностей пород эти цифры могут
значительно изменяться. Например, радиоактивность пород гранитного состава розовых и
красных разновидностей больше радиоактивности пород серого цвета. В эффузивных
породах содержание урана обычно больше, чем в интрузивных. При сравнении
разновозрастных пород одного петрографического состава большей радиоактивностью
обладают более молодые породы.
Концентрация радиоактивных элементов в горных породах осадочного
происхождения очень изменчива и не находится в прямой связи с радиоактивностью
первичных пород, так как при разрушении и переносе материала магматических пород в
бассейны накопления осадков уран переходит в растворенное состояние и дальнейшие его
миграция и накопление могут проходить не по тем путям, по которым проходит миграция
обломочного материала. Кроме того, в последующие геологические эпохи процессы
миграции приводят к обогащению или разубоживанию осадочных пород ураном. Несмотря
на отсутствие генетической связи между видами осадочных пород и концентрацией урана в
них, для осадочных пород также наблюдаются некоторые закономерности нахождения в них
урана (табл.5.3).
Таблица 5.3-Средние концентрации U, Th и K, CTh/CU в осадочных породах
Порода
CU·104
CTh·104
CK·104
Глины и сланцы
4,0
11,0
3,2
Песчаники
3,0
10,0
1,2
Известняки
1,4
1,8
0,3
Хемогенные породы (галит, гипс,
0,1
0,4
0,1
ангидрит)
CTh/CU·104
2,8
3,3
1,3
4,0
Концентрация урана в осадочных породах подчиняется следующим закономерностям.
В породах одного типа концентрация урана больше в разновидностях, характеризующихся
меньшим размером частиц (для обломочных пород), большим содержанием органического
вещества, главным образом битума, высоким содержанием фосфора. Так как уран попадает в
осадочные породы в растворенном виде, а торий, образующий труднорастворимые
соединения, может попасть в процессе осадконакопления в виде минеральных включений в
обломках, торий-урановое отношение в осадочных породах характеризуется меньшими
4
величинами, чем в магматических породах.
В метаморфических породах, особенно в случаях участия магматических продуктов в
процессах метаморфизма, концентрация урана может быть выше, чем в осадочных породах,
но все же ниже, чем в магматических.
Большой интерес представляет концентрация урана в почвах. Здесь она находится в
прямой зависимости от концентрации урана в почвообразующих минералах и зависит от
размеров частиц почвы - в глинистых почвах урана больше, чем в песчанистых. Так как
ториевые минералы практически не растворяются, происходит обогащение верхних
горизонтов почвы торием и торий-урановое отношение в почвах значительно колеблется (от
4,4 до 80), но всегда в почвах выше, чем в почвообразующих породах. Отношение
содержания урана и радия в почвах подчинено не законам накопления радия из урана, а
химизму почв. Часто уран оказывается более подвижным, чем радий, и легче вымывается из
почв, в связи с чем Крр таких почв может значительно превышать 1,0. Однако в некоторых
болотистых почвах наблюдается преобладание урана по сравнению с радием (Крр<1).
Уран в горных породах может находиться в различных формах: в виде урановых
минералов, в изоморфных примесях в так называемых «урансодержащих минералах», в том
числе в акцессорных минералах магматических пород, а также в рассеянном состоянии.
Форма нахождения урана в горных породах практически не оказывает влияния на их
радиологические характеристики. Но при радиометрическом изучении урановых руд
приходится считаться с формой нахождения урана в руде.
Соединения 6-валентного урана (UO22+) легкорастворимы в воде. Благоприятными
условиями для перехода урана из 4-валентной формы в 6-валентную являются либо низкие,
либо высокие значения рН воды. При низких рН, например рН-4 (кислая среда),
растворенный уран (U") мигрирует в горных породах до соприкосновения с
восстановителями, понижающими окислительно-восстановительный потенциал до Еh=0,1В.
Такими восстановителями являются сероводород, вещества органического происхождения,
главным образом битумы, фосфор, железо. В образовавшемся на пути ураноносных
растворов геохимическом барьере изменяются физико-химические условия, и уран
осаждается из водного раствора в виде труднорастворимых соединений. При рН>8
(щелочная среда) уран также хорошо растворяется и мигрирует в виде соединений типа
Na4UO2(HCO3)3. Эти соединения устойчивы при низком или высоком рН. В зоне
нейтрализации растворимость комплексных соединений уменьшается, комплексы
разрушаются. Например, при уменьшении рН от 8 до 7 растворимость [(UO2) (СО3)3]4уменьшается более чем в 10 тыс. раз, в связи с чем образуются урановые минералы,
содержащие уранильную группу UO22+. В результате в проницаемых для подземных вод
породах возникают скопления урановых минералов, во многих случаях представляющие
промышленный интерес. Процессы растворения подземными водами, переноса и отложения
урана изучаются радиогидрогеологией, но количественные измерения радиоактивных
элементов в подземных водах осуществляются радиометрическими методами.
Концентрация радиоактивных элементов в воде измеряется в беккерелях на метр
кубический и в беккерелях на литр (Бк/м3 и Бк/л), но во всех литературных источниках она
дана в традиционных единицах - кюри на литр, в граммах на литр (Ки/л, г/л). В таблице 5.4
приведены сведения из разных источников, позволяющие судить о порядке величин.
Радий в подземных водах встречается в различных концентрациях, что обусловлено
большой зависимостью растворимости радия от типа вод и особенно от содержания в воде
ионов СО32- и SiO42-.
Соединения тория, как наиболее труднорастворимые, практически отсутствуют в
подземных и поверхностных водах. В поверхностных водах концентрация изотопов тория
лежит в пределах 10-9 – 10-7 г/л.
Газообразные продукты радиоактивных превращений - радон и торон - присутствуют
в достаточно больших концентрациях в водах месторождений урана и в породах, богатых
ураном.
5
Таблица 5.4-Объемные активности и концентрации U, Ra и Rn в подземных и
поверхностных водах
Объемная активность, Бк/л
Вид вод
CU, г/л
CRa, г/л
CRn, Ки/л
Подземные воды
2,5·10-3 – 110
0,3-75
2·102 – 2·105
урановых
(2·10-6 – 9·10-2)
(8·10-12 – 2·10-9)
(5·10-9 – 5·10-6)
месторождений
Подземные воды
2,5·10-5 – 4·10-2
0,04-370
3,7 – 1,5·103
вне месторождений
-8
-5
-12
-8
(2·10 – 3·10 )
(1·10 – 1·10 )
(1·10-10 – 4·10-8)
урана
Воды крупных рек
2,5·10-4 – 1,2·10-2
9·10-3 – 0,15
СНГ
(2·10-7 – 1·10-5)
(2·10-13 – 1·10-12)
Воды озер
2,5·10-4 – 50
4·10-4 – 0,3
(2·10-7 – 4·10-2)
(1·10-13 – 8·10-12)
Воды морей и
5·10-5 – 3·10-3
1·10-4 – 1
океанов
(4·10-8 – 4·10-6)
(3·10-15 – 3·10-11)
Примечание: концентрации указаны в скобках
Дифференциацию горных пород по концентрации в них радиоактивных элементов,
вынос радиоактивных элементов в почву и повышенную концентрацию их в подземных
водах вблизи урановых месторождений можно рассматривать как основные предпосылки
для поисков месторождений урана радиометрическими методами.
5.1.4 Гамма-излучение горных пород и руд
При производстве радиометрических поисков на современном этапе главную роль
играет γ-излучение горных пород - активность горных пород в точке измерения и
спектральный состав излучения. Многообразие форм залегания пород и условий
измерения определяют сложные картины наблюдаемых γ-полей. Это многообразие
сводится к трем элементарным формам: бесконечной излу-чающе-поглощающей среде,
полубесконечной излучающе-погло-щающей среде и излучающе-поглощающей среде
ограниченных размеров.
Измерения γ-излучения производятся либо на поверхности излучающего тела, либо
на поверхности неактивной среды, экранирующей излучающее тело, либо внутри
излучающего тела (в шпуре, в скважине), иногда с дополнительным экранированием
детектора излучений.
Рассмотрим количественные соотношения для бесконечного излучающепоглощающего тела. Каждый элементарный объем этого тела можно рассматривать как
точечный радиевый источник γ-излучения с удельной активностью αRa (в Бк/кг). Так как
излучение распространяется в среде с плотностью ρ и коэффициентом ослабления μ, для
вычисления мощности экспозиционной дозы γ-излучения (в А/кг), создаваемой
элементарным точечным источником на расстоянии r (в метрах) от произвольно
выбранной точки О, можно воспользоваться формулой 5.7 с учетом поглощения γизлучения веществом среды:
K a Ra r
X
e
r2
(5,7)
Уравнение (5.7), составленное в дифференциальной форме, интегрируется по
объему (по r - от 0 до 4 ∞, а по углам поворота луча r - от 0 до 4π и плоскости луча r - от 0
до 4л).
Активность в точке излучения определяется произведением удельной массовой
активности (а = А/т), выраженной в Бк/кг, на плотность породы р (в кг/м3) в
элементарном объеме dV. В окончательном виде мощность экспозиционной дозы γ6
излучения, обусловленная γ-излучением радия и продуктов его превращения в точке
внутри бесконечной излучающе-поглощающей среды, определяется по формуле:
X0 = 4πKγaRaρ/μ
(5.8)
Формула (5.8) может быть преобразована в более удобную для расчета Х0 при
заданной концентрации урана. В (5.8) величины Кγ и ρ/μ - постоянные, если учесть, что
при равновесии Си = 2,94·106 СRa можно эти постоянные объединить в один коэффициент
k0, тогда:
X=k0CU
(5.9)
Опытным путем установлено среднее численное значение коэффициента k0 - для
внесистемных единиц для равновесной руды:
k 0 115
мкР / ч
0,01%U
(5.10)
НА / кг
0,01%U
(5.11)
или в СИ:
k 0 115
Мощность экспозиционной дозы γ-излучения на поверхности полубесконечной
поглощающе-излучающей среды:
XГР = 2πkγaRaρ/μ
(5.12)
Обычно γ-излучение слоя породы измеряется на дневной поверхности, где условия
радиоактивного равновесия между ураном и радием не соблюдаются. Поэтому по
результату измерения мощности экспозиционной дозы γ-излучения на дневной
поверхности нельзя установить значения концентрации урана даже приближенно. Если
измерение производится на поверхности экранирующей породы с плотностью ρ и
мощностью h, которая перекрывает излучающую породу, мощность экспозиционной дозы
рассчитывается по формуле:
X = XГРФ(μh)
(5.13)
При увеличении мощности поглощающей среды более чем на 0,6м даже для
породы с плотностью 1,5·103кг/м3 практически ощутимого изменения мощности
экспозиционной дозы излучения не наблюдается - слой такой толщины поглощает все
излучение активной породы. Такой же процесс наблюдается в самом излучающем слое.
Гамма-кванты, возникающие в любой точке излучающей породы, могут пройти в этой
породе путь не больший некоторого предельного значения h, определяемого по функции
Кинга и зависящего от ρ и μ породы излучающего слоя. Таким образом, h является
толщиной слоя самопоглощения, т.е. слоя, поглощающего собственное излучение.
Излучающий слой, увеличение толщины которого не приводит к увеличению излучения,
измеряемого на поверхности, получил наименование насыщенного слоя. Толщина
насыщенного слоя должна быть больше свободного пробега γ-кванта (или частицы) с
наибольшей энергией (свободным пробегом называется путь фотона или частицы между
актами взаимедействия).
В реальных условиях толщина насыщенного слоя γ-излучения горных пород и
радиоактивных руд 0,3-0,6м, поэтому для условий измерения внутри породы объем
вещества в сфере радиусом 0,6м практически является бесконечной излучающепоглощающей средой, а при измерении на поверхности рудного тела участок породы
мощностью около 0,6м, расположенного в радиусе 0,6м от точки измерения,- практически
7
полубесконечной излучающе-поглощающей средой.
Гамма-излучение слоя горной породы или руды, не насыщенного по γ-излучению,
требует учета не только параметров пород (руды), но и геометрических условий
измерений, оказывается очень сложным и здесь не рассматривается.
При прохождении через вещество γ-излучения сложного спектрального состава,
каким является γ-излучение продуктов превращения урана, происходит изменение
спектрального состава излучения за счет появления γ-квантов, возникших в результате
комптоновского взаимодействия. Если источник γ-излучения - слой урановой руды или
горной породы, спектр γ-излучения становится непрерывным с преобладанием γ-квантов
малых энергий. На фоне непрерывного спектра хорошо выделяются линии больших
энергий, обязанные своим появлением изотопам ряда с большим выходом γ-квантов на
распад. К таким изотопам в ряду урана относится RаС с Еγ = 282,2 фДж (1,764 МэВ) и,
если в руде присутствуют торий и калий, выделяются линии этих элементов, в том числе
линии 419,2 фДж (2,62 МэВ) - ТhС и 233,6 фДж (1,46 МэВ) - 40К (Рис.5.1).
Рисунок 5.1 - Спектр γ-излучения насыщенного слоя
урановой руды
В горной породе все γ-излучатели распределены по
законам распределения радиоактивных элементов. В каждой
точке породы могут быть зарегистрированы γ-кванты
различных энергий. В соответствии с этим γ-излучение
горных пород может быть охарактеризовано средними
цифрами. Так как излучение ближайших к урану продуктов
превращения характеризуется очень малым вкладом (не
более 1,5% излучения равновесного ряда), при рассмотрении
γ-излучения пород всегда принимается в расчет только γ-излучение изотопов - продуктов
превращения радия.
Средняя энергия γ-квантов в спектре радия, равновесного с продуктами
превращения, равна 137,6 фДж; суммарный выход γ-квантов около 2,17. Для ряда тория
средняя энергия γ-квантов в спектре 190,4 фДж, суммарный выход квантов на
равновесный ряд также около 2,17.
Характеристическое излучение в рядах урана (радиевая часть) и тория
соответственно 0,2-0,3 и 0,305квант/расп. Гамма-излучение может быть охарактеризовано
суммарной энергией или суммарным потоком γ-квантов, или этими же величинами в
определенном участке спектра.
Урановым эквивалентом тория называется количество равновесного урана, γизлучение которого эквивалентно γ-излучению единицы количества равновесного тория.
Урановый эквивалент тория по энергии равен 0,45, а по потоку γ-квантов - 0,31. Это
значит, что γ-излучение 1кг тория эквивалентно по энергии γ-излучению 0,45кг урана.
5.1.5 Физические свойства эманации
Эманациями были названы в начале XXв. газообразные продукты превращения
изотопов радия 226Rа, 224Rа и 223Rа в рядах урана, тория и актиноурана.
Радон, как и любой другой газ, хорошо растворяется в воде и других жидкостях.
Распределение радона между жидкой и газообразной фазами подчиняется закону Генри,
по которому отношение концентрации газа, растворенного в воде, к концентрации этого
же газа в воздухе - величина постоянная, называемая коэффициентом растворимости α.
Для радона удельные объемные активности в жидкости и воздухе связаны соотношением:
аRПЖ = α аRПЖвозд
(5.14)
Коэффициент растворимости радона в воде зависит от температуры (табл.5.5) и
изменяется от 0,51 (при 0°С) до 0,107 (при 100°С).
8
Таблица 5.5-Коэффициенты растворимости радона в воде
t, °C
α
t, °C
α
0
0,51
20
0,254
5
0,42
25
0,224
10
0,351
30
0,195
15
0,302
35
0,178
t, °C
40
50
75
100
α
0,16
0,138
0,114
0,107
Поскольку для воды коэффициент растворимости радона меньше единицы, в
замкнутой системе, содержащей воду и воздух, радон всегда распределяется так, что
концентрация его в воздухе будет выше, чем в воде. Количественное отношение радона в
воздухе и воде зависит от соотношения объемов воды и воздуха и от температуры.
В жидкостях органического состава (растительные и минеральные масла, нефть и
нефтепродукты) коэффициент растворимости радона больше единицы. Например, при
температуре 21°С в нефти концентрации радона будет в 10 раз больше, чем в воздухе над
нею. Растворимость радона в минеральной воде меньше, чем в пресной. Так,
растворимость радона в соленой (NаСl) воде настолько резко уменьшается, что этим
способом пользуются для деэманирования (удаления эманации) промывочной жидкости в
скважинах.
Некоторые органические вещества и тонкодисперсные среды хорошо поглощают
эманации, к ним относятся каучук, воск, парафин, древесный уголь, глина. Стекла и
стекловидные вещества практически не поглощают радон. Единица активности радона Бк, а единица концентрации - Бк/л или Бк/м3. Внесистемной единицей концентрации
радона является эман - концентрация радона в воде или воздухе, равная 10-10 Ки/л.
Концентрация торона выражается в тех же единицах, для чего используются определения
концентрации приборами, проградуированными по радону.
В пустотах, трещинах и порах горных пород, из которых отбираются пробы для
определения радона, а также в подземных водах радон появляется в результате процесса
эманирования - выделения из твердого вещества. Эманирование зависит от физического
состояния твердого вещества (породы или руды). Трещиноватые, пористые, увлажненные
породы и руды эманируют сильнее монолитных сухих пород такого же состава.
Эманирующая способность горных пород и руд количественно оценивается
коэффициентом эманирования (в долях единицы):
КЭМ = АRn выд/АRn равн
(5.15)
где АRn выд - активность свободного радона, выделившегося из образца; АRn равн активность радона, находящегося в равновесии с радием в исследуемом образце.
Численные значения КЭМ колеблются от сотых долей - для монолитных пород до
0,9 и более - для рыхлых, влажных пород и руд. Значительное эманирование приводит к
нарушению радиоактивного равновесия, к уменьшению активности γ-излучения руд, что
учитывается при количественных измерениях.
Радон и его изотопы, будучи газообразными в обычных условиях веществами,
легко перемещаются в горных породах вследствие диффузии - перемещения в
направлении уменьшения концентрации. Движению радона в горных породах
способствуют также газовые струи и подземные воды. Конечным результатом
перемещения радона по трещинам и пустотам, имеющимся в горных породах, является
его равновыделение в тектонические трещины и рыхлые отложения, которые
перекрывают эманирующие породы.
Альфа-частицы радона, обладая энергией 876,8 фДж, способны производить
механическое воздействие на поверхности твердых веществ. Например, на гладкой
поверхности ацетилцеллюлозных пленок в результате облучения их α-частицами радона
возникают механические повреждения, которые после специальной обработки пленки
9
становятся хорошо видимыми при относительно небольшом увеличении микроскопа.
Число таких следов-треков на единице площади пленки зависит от объемной активности
радона в воздухе, находящемся в пустотах горной породы, и от времени экспозиции. При
постоянстве экспозиции число треков на единице площади может быть мерой объемной
активности радона в воздухе породы. Так как время экспозиции выбирается большим,
метод может быть использован при неуловимо малых объемных активностях радона,
измерение которых обычной радиометрической аппаратурой невозможно.
5.1.6 Распределение радона в рыхлых горных породах
Под рыхлыми породами подразумеваются автохтонные и аллохтонные отложения,
перекрывающие породы, в которых залегает объект поисков - радиоактивное рудное тело.
Наличие радона в рыхлых породах может иметь двоякое происхождение: за счет
эманирования самой рыхлой породы и за счет радоновыделения руд или нижележащих
пород. Эманирование может создавать значительные концентрации радона в воздухе,
содержащемся в рыхлых породах (часто его называют «почвенным воздухом»).
Подсчет объемной активности радона может быть выполнен по формуле:
aVRn a Ra
k эм
kП
10 3
(5.16)
где avRn - объемная активность радона в Бк/л; aRa - удельная активность радия в
материале горной породы в Бк/кг; kэм - коэффициент эманирования породы в отн. ед.; kп коэффициент пористости породы в отн. ед.
Для определения коэффициентов эманирования и пористости отбирается образец
породы, свойства которого соответствуют средним значениям пористости, плотности,
структуре, условиям залегания породы и т.д. Образец помещается в герметически
закрывающийся сосуд, из которого можно, не нарушая герметичности, отобрать воздух
для анализа на радон. Такой отбор пробы производится через 8-10 сут после герметизации
образца. В отобранном воздухе определяется активность радона (АRnвыд) выделившегося
из образца в воздух сосуда. Образец извлекается и методом радиохимического анализа
определяется активность радия в образце (АRаравн). По этим величинам находится
коэффициент эманирования kэм.
Для определения коэффициента пористости образец парафинируется и
определяется его объем Vобр, а затем образец измельчается и находится объем твердых
частиц Vтв. Коэффициент пористости рассчитывается по формуле:
kп = (Vобр - Vтв)/Vобр
(5.17)
Сравнивая значения объемной активности радона, вычисленных по (5.16) и
практически измеренных при съемке, можно сделать выводы о наличии или отсутствии
эманирующих рудных пород под толщей рыхлых отложений.
Если объемные активности радона, вычисленные по формуле (5.16) и
определенные при эманационной съемке с помощью эманометра, примерно одинаковы,
это указывает на то, что объемная активность радона обусловлена только эманированием
пород, из которых отобрана проба воздуха. Если измеренная объемная активность радона
значительно превышает вычисленную, можно допустить наличие дополнительного
источника радона. Таким дополнительным источником радона могут быть рудные
эманирующие породы и открытые тектонические нарушения.
Теория распространения радона в горных породах и перекрывающих их рыхлых
отложениях разработана А.Г. Граммаковым, В.И. Барановым, Ю.П. Булашевичем и Е.Н.
Грачевой. Выведены формулы, по которым можно определять объемную активность
радона в любом пункте наносов, если известно содержание радия в коренных породах и
10
перекрывающих их рыхлых отложениях, коэффициент эманирования коренных пород и
рыхлых отложений, коэффициент газовой диффузии в рыхлых отложениях, период
полураспада эманации и расстояние от поверхности коренных пород до пункта, в котором
определяется концентрация радона.
Если рыхлые отложения имеют однородное строение и перекрывают коренные
породы с кларковым содержанием в них радия, то объемная активность радона с
увеличением глубины отбора проб будет постепенно увеличиваться, достигнет
максимальной величины на глубине около 3м, после чего перестанет изменяться. Глубина
H, на которой объемная активность радона будет иметь постоянное значение, зависит от
коэффициента газовой диффузии (Рис.5.2).
Рисунок 5.2 - Изменение объемной активнсоти
радона в воздухе, содержащемся в рыхлых породах
Для пористых пород (кривая 2) коэффициент
газовой диффузии будет больше, чем для плотных
малопористых пород, следовательно, в пористых породах
объемная активность радона будет иметь постоянное
значение на большей глубине, чем в плотных породах, а
две точки в насосах «а» и «б» с отношением объемной
активности радона, например, 5/4 в пористых породах будут находиться, дальше друг от
друга, чем в плотных малопористых насосах (кривая 1).
Если основным источником радона являются залегающие нанекоторой глубине и
перекрытые безрудными рыхлыми отложениями горные породы, обогащенные радием,
объемная активность радона на поверхности таких пород будет величиной постоянной и
может быть определена по свойствам породы.
Благодаря диффузии эманация распространяется по направлению к дневной
поверхности, а ее объемная активность уменьшается так быстро, что графически это
можно изобразить, применив по оси концентрации логарифмический масштаб.
График зависимости объемной активности радона от глубины отбора проб,
построенный в нормальном масштабе, из-за резкого увеличения объемной активности
радона будет представлять собой кривую, обращенную выпуклой стороной к оси глубин
(кривая 3).
Расстояние, на которое удаляется эманация от поверхности коренных
эманирующих пород, зависит от скорости ее распространения в рыхлых отложениях и от
средней продолжительности жизни эманации. Теоретические расчеты и опытные данные
говорят о том, что для радона (τ = 5,52сут) это расстояние в среднем равно 5-6м. Им и
определяется глубинность радонового метода. При наличии в насосах механических и
солевых ореолов, содержащих радий, глубинность эманационного метода несколько
увеличивается.
Торон и актинон, в связи с малой продолжительностью жизни атомов этих
изотопов не могут удаляться на сколько-нибудь значительное расстояние от источника
своего образования. Поэтому глубинность торонового и актинонового методов
практически равна нулю и определяется глубиной отбора пробы почвенного воздуха.
5.1.7 Взаимодействие ядерных излучений с веществом
Взаимодействие нейтронов с веществом определяется, в первую очередь,
отсутствием электрического заряда у этой частицы, вследствие чего нейтрон легко
проникает в любые ядра, даже в самые тяжелые. Достигая ядра, поток нейтронов
вызывает ядерные реакции: упругое и неупругое рассеяние, радиационный захват,
ядерное расщепление.
Упругое и неупругое рассеяние - это процесс, при котором нейтрон передает
11
большую часть своей энергии ядру и, как следствие, замедляет скорость своего движения
Неупругое рассеяние наблюдается при движении нейтрона через внешнюю
оболочку ядра. Оно тем больше, чем тяжелее ядро, т.е. чем дальше место элемента в
периодической системе элементов Д.И. Менделеева. Упругое рассеяние происходит при
движении нейтрона через более глубокие зоны ядра. При упругом рассеянии потеря
энергии и замедление скорости нейтрона тем больше, чем меньше масса ядра.
Потерявший энергию нейтрон захватывается ядром (поглощается), вследствие чего
возбуждается искусственная радиоактивность ядра; процесс поглощения сопровождается
испусканием гамма-квантов, протонов, альфа-частиц; в самых тяжелых ядрах (уран,
торий) под действием нейтронов может происходить деление.
Таким образом, поток нейтронов, проходя через вещество, замедляется и теряет
часть нейтронов, захваченных ядрами атомов. И замедление, и интенсивность потока, а
также вновь появившееся радиационное излучение могут быть оценены количественно,
т.е. измерены.
Источником нейтронов чаще всего служат естественные радиоактивные элементы смеси радия и бериллия (Rа-Rе), полония и бериллия (Rо-Ве), плутония и бериллия (РuВе) и др. - или искусственные источники, например ядерные реакторы. В зависимости от
вида источника энергия нейтронов меняется в широких пределах. В соответствии с
энергетической характеристикой нейтроны подразделяются на быстрые (более 0,5 МэВ),
промежуточные (0,001-0,5 МэВ), медленные (менее 0,ОО1 МэВ), резонансные (1-10 эВ),
надтепловые (0,05 эВ), тепловые (0,025 эВ). При исследовании пород нейтронными
методами чаще используют быстрые нейтроны.
Замедление нейтронов породами оценивается длиной замедления L, т.е. таким
расстоянием, на котором энергия нейтронов уменьшается в определенное число раз
(Еo/Еn=соnst). Параметр L характеризует содержание в породе легких элементов, в первую
очередь водородсодержащих (вода, нефть, газ), сильно замедляющих нейтроны.
Ослабление интенсивности потока при рассеянии и поглощении нейтронов, зависит от
квантомеханических характеристик ядер, пропорциональных размеру ядер. Эти
характеристики определяются коэффициентом пропорциональности, который называется
нейтронным эффективным сечением σэф и численно равен вероятности ядерной реакции
за 1с при бомбардировке одного ядра потоком нейтронов с плотностью в 1 нейтрон на
1см2. Коэффициент σэф особенно велик у пород, содержащих бор, хлор, марганец,
редкоземельные элементы. Измерение наведенной радиоактивности позволяет определить
содержание многих элементов в одном облученном образце путем измерения состава
излучения, периодов полураспада и других параметров.
Взаимодействие гамма-квантов с веществом сопровождается следующими
физическими
процессами:
фотоэлектрическим
поглощением
(фотоэффект),
комптоновским рассеянием, образованием пар электрон - позитрон, флюоресцентным
излучением, тормозным гамма-излучением и др.
1.Фотоэлектрическое поглощение (фотоэффект) состоит в передаче всей энергии
гамма-кванта одному из электронов и вырывании его из атома. Выбитые из орбиты
электроны воздействуют на окружающую среду, ионизируя ее, и поглощаются ею.
2.Комптоновское рассеяние представляет собой процесс упругого рассеяния
гамма-квантов на электронах. Гамма-квант повышенной энергии передает часть ее
электрону и отклоняется от своего прямолинейного направления, т.е. происходит и
поглощение, и рассеяние энергии. Выбитые из атомов электроны ионизируют среду и
поглощаются ею. Образование электрон-позитронных пар возможно при воздействии на
вещество гамма-квантов большой энергии. Попадая в ядро, гамма-квант отдает ему свою
энергию и выбивает из ядра электрон и позитрон, которые поглощаются окружающим
веществом.
3.Флюоресцентное излучение (фотоэлектронный эффект) наблюдается при
взаимодействии с веществом гамма-квантов высоких энергий. Ядро атома, получив
12
большую порцию энергии, возбуждается и испускает нейтрон; одновременно возникает
вторичное направленное от ядра тормозное гамма-излучение.
Характер взаимодействия гамма-квантов с веществом определяется, таким
образом, границами энергетических областей гамма-излучений. Эти границы имеют
индивидуальные значения для каждого вещества, но приблизительно общие пределы для
одного вида взаимодействия (табл.5.6).
Таблица 5.6-Границы индивидуальных значений для вещества
Вещество (элемент)
Энергия, ниже которой
преобладает фотоэффект,
МэВ
Область энергий, в
которых преобладает
комптоновское рассеяние,
МэВ
Энергия, выше которой
преобладает образование
пар электрон-позитрон,
МэВ
H
C
O
Al
Fe
Mo
Pb
U
0,0001
0,0160
0,0250
0,0460
0,1100
0,1950
0,5000
0,5200
0,001-78,0
0,016-28,0
0,025-20,0
0,046-15,0
0,11-9,5
0,195-7,5
0,50-5,0
0,62-4,8
>78,0
>28,0
>20,0
>15,0
>9,5
>7,5
>5,0
>4,8
Поглощение и рассеяние гамма-квантов в веществе приводит к снижению
интенсивности гамма-излучения, которая оценивается линейным коэффициентом
ослабления η, являющимся основным гамма-лучевым параметром вещества: I=I0e-μd, где
I0 - интенсивность пучка гамма-излучений при входе в слой вещества; d - толщина слоя
(длина пути пробега гамма-лучей в веществе); I - интенсивность пучка при выходе из
слоя вещества.
Линейный коэффициент ослабления μ пропорционален плотности вещества σ и
его атомному номеру в периодической системе элементов Д. И. Менделеева.
В качестве источников гамма-излучения используются естественные и
искусственные изотопы натрия (24Nа), кобальта (57Со, 60Со), цинка (65Zп), сурьмы (ШSb),
цезия (137Сs) и других элементов, ядерные реакторы, электронные ускорители и т.п.
В настоящее время в практике геологических, экологических исследований, а так
же в процессах обогащения руд используются эффекты вторичного рентгеновской
флюоресценции. Уровень разработки аппаратуры разработанный в последние годы в
принципе позволяют заменять химические методы определения концентрации металлов
рентгенорадиометрическим методом для элементов от 20-го до 80-го номера в таблице
Менделеева. Ниже приводятся более подробные сведения о рентгеновской
флюоресценции, а в разделе «аппаратуры и оборудования» описывается используемая
аппаратура в этом методе.
Рисунок 3 - Взаимодействие γ-излучения с веществом: а - комптоновское
13
рассеяние; 1 - атомный электрон, 2 - комптоновский электрон, 3 - рассеянный квант,; б фотоэлектрическое поглощение; 1 - падающий квант, 2 - атом, 3 - фотоэлектрон; в образование пар; 1 - ядро, 2 - пара электрон-позитрон
5.1.7.1 Фотоэлектрический эффект. Рентгеновская флюоресценция атомов
Согласно модели Бора электроны, окружающие ядро атома, располагаются в
определенном порядке по концентрическим оболочкам K, L, M и т.д., составляющим
определенные энергетические уровни (рис.5.4). Электроны на каждом из уровней
находятся в определенном состоянии. Для K-уровня возможно лишь одно энергетическое
состояние; L-уровень расщепляется на три подуровня: LI, LII LIII и M-уровень
расщепляется на пять подуровней. Для любого атома энергия связи электронов убывает по
мере удаления соответствующей оболочки от ядра.
В процессе фотоэффекта фотон полностью поглощается атомом. Энергия,
получаемая от фотона, тратится на вырывание из атома электрона и на сообщение уже
свободному электрону соответствующей кинетической энергии. Эффективное сечение
фотоэффекта τа сильно зависит от порядкового номера элемента Z и от энергии фотона Е.
При энергии фотона Е, большей энергии связи ЕK электрона на соответствующей
оболочке, эта зависимость определяется приближенной формулой:
τа(Z, E)≈cZ4/E31.4
(5.16)
где c - константа, принимающая дискретные значения сK, cL, сM и т.д. в зависимости
от номера рассматриваемой оболочки, причем сK>cL>сM
Скачкообразное изменение коэффициента с, а следовательно, и τа с изменением Е
объясняется тем, что фотоэффект невозможен, если энергия фотона Е меньше энергии
связи соответствующей оболочки.
Вследствие этого зависимость сечения фотоэффекта от энергии имеет характерные
точки разрыва, которые называются краями поглощения и определяются значением
энергии связи соответствующей оболочки.
Рисунок 5.4 - Модель атома и схема основных переходов для К- и L-серий характеристического рентгеновского излучения
Массовый
коэффициент
ослабления
гамма-квантов
в
результате
фотоэлектрического поглощения для однокомпонентной и многокомпонентной сред
определяется соответственно формулами:
τ=(NA/A) τа(Z, E)1.5
(5.17)
14
N A qi / Ai a ( Z i E )
1.6
(5.18)
где Zi Ai, qi - соответственно порядковый номер, относительная атомная масса и
массовая доля i-элемента в среде; суммирование в уравнении (5.18) проводится по всем
элементам, входящим в состав исследуемой среды.
Удаление электрона с оболочки в результате фотоэффекта приводит к
возбуждению атома, энергия которого становится больше его энергии в стабильном
состоянии. Возбужденный атом практически мгновенно возвращается в исходное
состояние, испуская характеристическое рентгеновское излучение или совершая
безизлучательный переход путем испускания Оже-электрона.
С удалением электронов с внутренних оболочек атома возникает каскад
спонтанных переходов на них электронов с верхних оболочек, благодаря чему внутренние
оболочки заполняются. Переходы, заканчивающиеся на K-уровнях, приводят к
образованию K-линий. Наиболее вероятный переход L→K приводит к возникновению Kлинии, энергия которой соответствует разности энергий связи на L и K -оболочках. Линия
K, состоит из двух близких дублетов K1 и K2, образующихся в результате перехода
электронов с двух подуровней LII и LIII оболочки L. Линии Kβ1 и Kβ2 образуются в
результате перехода электронов с двух подуровней М-оболочки.
Соотношение потоков фотонов I-линий K-серий примерно равно:
i
I1: I2: Iβ1: Iβ2≈100:50:25:5
(5.19)
Аналогично все переходы, оканчивающиеся на L-оболочке, образуют L-линии, на
M-оболочке - М-линии и т.д. Так как L-уровень состоит из трех подуровней и многие
переходы разрешены, то L-серия характеристического спектра атома содержит больше
линий, чем K-серия. Основные линии L-серий можно подразделить на три группы: 1,2, β14, 1. Линии в каждой группе близки по энергиям, причем наименьшую энергию имеет
линия 2 а наибольшую 1. Соотношение потоков фотонов этих групп линий:
I1,2: Iβ1-4: I2≈100:80:9
(5.20)
Практический интерес в рентгенорадиометрическом методе представляет главным
образом наиболее коротковолновое характеристическое рентгеновское излучение
элементов, т. е. линии K-серии и частично (для тяжелых элементов) линии L-серии.
Коэффициент преобразования первичного излучения во вторичное в случае
возбуждения характеристического рентгеновского излучения (например, для K-серии
атомов возбужденного элемента) равен:
K i ja K Pi / 4 S k 1 / S K q
(5.21)
где q - массовая доля элемента; τia - массовый коэффициент фотоэлектрического
поглощения K-уровнем возбуждаемого атома элемента; ωк - выход флуоресценции Kсерии элемента; Рi; - вероятность испускания i-линии атомом, возбужденным на Kуровень; SК - скачок K-поглощения, равный отношению массовых коэффициентов
фотопоглощения справа τ(Ек+0) и слева τ(Ек-0) от разрыва функции τ (Е).
Выход флуоресценции ωк представляет собой отношение числа испущенных
фотонов K-серии характера статистического рентгеновского излучения к числу
образованных вакансий на К-оболочке. Это отношение всегда меньше единицы благодаря
эффекту Оже. В результате эффекта Оже, являющегося внутриатомным процессом, фотон
характеристического
рентгеновского
излучения
К-серии,
обусловленный
фотоэлектрическим поглощением первичного излучения, поглощается внутри атома,
15
образуя вакансию на одной из вышележащих оболочек. Вероятность внутриатомного
поглощения энергии фотона заметно возрастает с уменьшением атомного номера, и
соответственно снижается выход флуоресценции ωК. Для оценки выхода флуоресценсии
можно также использовать эмпирическую формулу:
q Z 4 / a q Z 4
(5.22)
где для К-уровней aК=1,06·10-6, для L-уровней aL=1·108
5.1.7.2 Возбуждение и регистрация характеристического рентгеновского излучения
элементов. Источники возбуждающего излучения
Для возбуждения рентгеновской флуоресценции в методе обычно используют
ампульные радионуклидные источники. По типу распада применяемые источники можно
разделить на четыре группы.
К первой группе относятся источники, испускающие фотоны в результате захвата
ядром орбитального электрона (ЭЗ), а также дающие характеристическое рентгеновское
излучение атомов дочернего элемента. Этот вид распада часто сопровождается
внутренней конверсией гамма-излучения, заключающейся в том, что атомное ядро при
переходе из возбужденного состояния в другое состояние с меньшей энергией отдает
энергию непосредственно одному из электронов атомной оболочки, который вылетает из
атома. В связи с этим внутренняя конверсия также сопровождается испусканием
характеристического рентгеновского излучения. Атомный номер элемента и атомная
масса при внутренней конверсии, так же как и при испускании фотонов, не изменяются.
Источники первой группы, к которым относятся железо-55, кадмий-109, йод-125,
самарий-145, гадолиний-153, кобальт-57, церий-149, селен-75, имеют достаточно высокий
выход фотонов (0,1-1 фотон/расп.) и линейчатый спектр, характеризующийся, как
правило, хорошей чистотой. Наилучшими в отношении чистоты спектра являются
циклотронные (нейтронодефицитные) изотопы, образующиеся в циклотроне в результате
облучения мишени заряженными частицами.
Вторую группу составляют источники, представляющие собой ядерные изомеры,
ядра которых находятся в возбужденном (метастабильном) состоянии. Переход изомера
(ИП) в исходное состояние сопровождается испусканием фотонов. Источники этой
группы (например, олово-119m) также характеризуются высокой чистотой спектра.
Активность применяемых в РР-методе источников первой и второй групп составляет
обычно 1-30мКи.
Для источников третьей группы характерен альфа-распад, сопровождаемый
испусканием гамма-излучения. Источники этой группы (плутоний-238, америций-241 и
кюрий-244) имеют, как правило, значительный период полураспада. Альфа-распад
сопровождается также испусканием характеристического рентгеновского излучения
атомами нового элемента, который образуется в результате распада материнского ядра и
имеет порядковый номер на две единицы меньше. Активность стандартных альфаисточников составляет обычно 5-100 мКи.
Источники этой группы используются как для фотонного, так и для альфавозбуждения рентгеновской флуоресценции элементов. Альфа-частицы эффективно
возбуждают характеристическое рентгеновское излучение с энергией ниже 3кэВ. Однако
альфа-возбуждение, так же как и фотонное возбуждение с энергией фотонов ниже 2-3кэВ,
реализуется только в лабораторных условиях, ибо для этого требуется поместить
анализируемый образец вместе с радионуклидным источником и детектором в вакуумный
блок.
Четвертую группу составляют радиоактивные изотопы, распадающиеся с
испусканием бета-частиц. К ним относятся тритий, прометий-147 и тулий-170. Так как
выход характеристического рентгеновского излучения и контрастность (отношение
16
сигнал/фон) при электронном возбуждении на один-два порядка ниже, чем при фотонном,
то в ренгено-радиометрическом методе используется фотонное излучение,
сопровождающее бета-распад, а также излучение специальных источников фотонов,
изготовленных на основе бета-излучателей. У источника тулий-170 бета-распад
сопровождается испусканием гамма-излучения с энергией 84кэВ и К-серии
характеристического рентгеновского излучения иттербия, который образуется в
результате превращения нейтрона в ядре тулия в протон и испускания электрона.
В радионуклидных источниках фотонов на основе бета-излучателя трития
характеристическое рентгеновское излучение титана и циркония возникает в результате
взаимодействия бета-частиц с атомами мишеней из титана и циркония. Бета-излучатели
являются также источниками тормозного рентгеновского излучения, имеющего
непрерывный спектр и возникающего при торможении электронов в веществе
радиоактивного соединения, в мишени и корпусе ампулы. Выход фотонов для источников
с двухступенчатым возбуждением, выполняемых на основе бета-излучателей (например,
тритий-циркониевых мишеней), составляет 10-5 фотон/расп., а требуемая активность
может достигать десятков Кюри. Наличие тормозного излучения, снижающего
контрастность в несколько раз по сравнению с моноэнергетическим возбуждением, а
также повышенные требования к защите в случае присутствия высокоэнергетического
бета-излучения в значительной степени снижают эффективность применения бетаизлучателей в ренгено-радиометрическом методе.
Выбор радионуклидного источника для проведения ренгено-радиометрических
измерений в общем случае зависит от атомных номеров совокупности определяемых
элементов, от условий измерений, требований к чувствительности, точности и
избирательности анализа и от других факторов.
Определение тяжелых (Z≥70) элементов по K-серии осуществляется обычно с
источником кобальт-57, реже с источниками гадолиний-153 и селен-75. Для определения
лантаноидов (57≤Z≤69) наиболее часто применяется америций-241. Для определения
элементов с атомным номером около 50 наиболее эффективен самарий-145. Определение
элементов с атомными номерами от 24 до 42 по K-серии и тяжелых элементов по L-серии
осуществляется преимущественно с источником кадмий-109. Для определения элементов
Z<24 целесообразно использовать железо-55, а также тритий-циркониевые и тритийтитановые мишени.
Для повышения чувствительности и избирательности ренгено-радиометрического
нализа при двухступенчатом возбуждении кроме бета-излучателей используются и другие
радионуклидные источники, в частности америций-241 и кадмий-109. При этом, однако,
необходимо увеличение активности источников на один-два порядка.
17
